單相梯度溶劑化電解質穩定鋰金屬電池

醚類電解質在鋰金屬電極方面已取得巨大成功¹⁻⁵。然而，在高電壓全電池的充電過程中，溶劑和陰離子脫溶以容納從正極釋放的鋰離子，會加劇電解液的氧化分解⁶。此外，長時間循環過程中組分的持續消耗會顯著改變溶劑化結構，導致氧化還原穩定性下降。在此，我們將目標配體反溶劑（TLAS）引入富含陰離子的醚類電解質中。由於TLAS在靜態時的結合能力相對較弱，因此幾乎不參與Li⁺的溶劑化。在高壓全電池的強電場作用下，TLAS的取向和分佈發生顯著轉變，其配位能力在正極表面被活化。TLAS介導的動態溶劑化行為繞過了傳統電解質系統中溶劑和陰離子在正極上固有的脫配位和再配位過程，從而最大限度地減少了電解質的重構和界面惡化。利用這種梯度溶劑化電解質，我們開發了一款能量密度為 450 Wh kg⁻¹ 的鋰金屬軟包電池，其循環壽命超過 750 次（容量保持率 80%）。此外，我們驗證了一款能量密度高達 605 Wh kg⁻¹ 的鋰金屬軟包電池，該電池在 150 次循環後仍保持 96% 的容量。這種梯度溶劑化策略為金屬離子電池的電解質工程提供了一條可行的途徑。